- 에너지연·유니스트 공동 연구팀, 전고체 전지 설계 방법론과 툴킷 ‘SolidXCell’ 개발 성공

- 설계 방법론을 적용해 310Wh/kg급 파우치형 셀 제작, 공인 시험기관 인증 획득

- 저명한 국제 학술지 ‘네이쳐 커뮤니케이션즈(Nature Communications)’ 게재

□ 국내 연구진이 세계 최초로 전고체 전지 개발을 위한 범용적 설계 방법론을 제시해 기준점 없이 연구돼 온 전지 설계 패러다임의 변화를 예고했다.

■ 한국에너지기술연구원(이하 ‘에너지연’) 울산차세대전지연구개발센터 김진수 박사, 울산과학기술원(이하 ‘유니스트’) 정성균 교수 연구팀이 고에너지밀도 전고체 전지를 구현하기 위한 설계 방법론과 범용 설계 툴킷을 공동 개발하고 성능 검증까지 완료했다.

□ 전고체 전지는 리튬이온전지의 단점으로 제기되는 인화성의 액체 전해질 대신 비인화성의 고체 전해질을 활용해 화재의 위험에서 안전한 이차전지다. 또, 효율적인 셀과 시스템 구조 설계를 통해 에너지밀도까지 크게 높일 수 있다는 장점이 있어 널리 연구되고 있다.

□ 최근까지 전고체 전지와 관련한 기초 연구가 진행되며 실험실 수준의 성과가 다수 창출됐다. 하지만 전지의 전극과 셀을 설계하기 위한 과학적인 가이드라인이 없다 보니 주로 연구자의 경험에 의존해 소재를 조합하고 설계 인자를 제어하는 비효율적인 연구 개발이 이뤄지고 있다.

■ 이를 해결하기 위해 연구진은 전극의 설계 조건을 균형 임계값, 투과 임계값, 부하 임계값으로 정의하고 이를 통해 세계 최초로 전고체 전지를 설계하는 범용적 방법론을 제시했다. 제시된 방법론을 기반으로 제작된 파우치형 셀은 상용 리튬전지를 뛰어넘는 에너지밀도를 나타내 공인 시험기관의 인증을 획득했다.

□ 전고체 전지는 복합 양극, 음극, 고체 전해질로 구성되는데, 양극을 구성하는 입자가 촘촘할수록 에너지 밀도가 올라간다. 이에 연구진은 입자가 최고밀도로 구성되는 ^‘입방 최조밀‘^* 구조를 기반으로, 고체 전해질이 입자 간의 공간을 메꾸는 표준 비율을 ‘균형 임계값’으로 정의했다. 균형 임계값에서 양극 입자는 74%, 고체 전해질은 26%의 부피 비율을 가지며, 이 값을 기준으로 비율을 조정하면 에너지밀도와 출력밀도 사이의 설계 방향을 정할 수 있다.

* 입방 최조밀(CCP, Cubic Closest Pack) : 정육면체 구조 안에 입자를 가장 조밀하게 구성하는 형태. 정육면체를 구성하는 6개의 면에 원자가 1/2개씩 위치하며, 8개의 꼭짓점에 원자가 1/8개씩 위치함

(연구개발 요약의 그림1 참조)

□ 복합 양극에서 리튬 이온을 흐르게 하는 최소 밀도 조건도 설정했다. 연구진은 양극 입자와 고체 전해질이 복합된 입자끼리 서로 맞닿는 밀도를 ‘투과 임계값’으로 정의했다. 이 조건에서 복합 입자 사이의 공간은 26% 이하여야 하며, 이보다 많을 경우에는 입자끼리 맞닿지 못해 이온이 흐르지 않고 전지가 작동할 수 없다.

□ 또 양극 내에서 전압이 감소하는 특정 조건을 계산해 전극의 두께를 설계하는 방법을 고안했다. 전극의 두께는 저항에 의한 전압 강하와 전류의 밀도에 따라 설계되는데, 연구진은 전압 강하가 100mV(밀리볼트) 이내로 발생하는 조합 조건을 이상적인 모델로 보고 이를 ‘부하 임계값’으로 정의했다. 이 조건은 다양한 소재를 조합하고 전극을 설계할 때 극판 두께를 최적화하는 가이드라인으로 활용할 수 있다.

[그림1] 전고체전지 다중스케일 범용 설계 방법론 (3가지 가이드라인)

□ 연구진은 고안된 설계 방법론을 적용해 0.5Ah(암페어시)의 용량에서 310Wh/kg(킬로그램당 와트시)의 높은 에너지밀도^*를 갖는 파우치형 전고체전지 적층셀을 제작하는 데 성공했다. 제작된 셀은 한국건설생활환경시험연구원의 공식 시험 인증까지 획득해 성과의 우수성을 증명했다.

* 상용 리튬이온전지의 에너지밀도는 최대 250wh/kg 수준

[그림2] 고에너지밀도 적층형 전고체전지 파우치셀 개발 결과

(벤치마크 그래프에서 우상단으로 갈수록, 원의 크기가 클수록 에너지밀도와 용량이 큼, 

연구진의 성과는 This Work 부분 참조 요망)

■ 이외에도 연구진은 개발한 설계 방법론을 누구나 쉽게 사용할 수 있도록 전고체전지 설계 툴킷 ‘SolidXCell’을 개발했다. ‘SolidXcell’은 다중 스케일과 다중 인자 기반의 복잡한 전고체전지 설계를 직관적이고 체계적으로 설계할 수 있는 디자인 플랫폼으로, 일반 연구자들이 전고체전지 설계에 활용할 수 있도록 논문의 보충자료로 무상 배포중이다.

■ 이번 공동 연구를 주도한 에너지연 김진수 박사와 유니스트 정성균 교수는 “전고체전지 범용 설계 방법론을 최초로 제시한 점, 실증셀 성능 검증을 거친 설계 툴킷을 개발해 공유하는 것은 전고체 전지 설계 분야에 큰 도움이 될 것“이라며, ”많은 연구자가 전고체전지의 효율적인 설계를 통해 유의미한 성능 향상을 촉진하며 현재의 기술 장벽을 뛰어넘을 수 있기를 기대한다“고 밝혔다.

□ 현재 공동 연구팀은 한국산업기술진흥원과 울산광역시의 지원을 통해 국내 최초의 차세대 배터리 실증화를 지원하는 ‘차세대 이차전지 상용화 지원센터’를 구축하고 있다. 이를 통해 향후 관련 기업에 전고체전지, 리튬금속전지, 리튬황전지의 프로토타입을 제조하고 평가, 분석할 수 있는 인프라를 제공할 예정이다.

 [그림3] 본 연구 수행 연구진 (왼쪽부터: UNIST 정성균 교수(공동교신저자), 이주호 학생연구원(공동1저자), KIER 김진수 박사(공동교신저자) / 배경: 차세대 이차전지 상용화 지원센터 전극라인)

□ 한편, 이번 연구는 국가과학기술연구회의 창의형 융합연구사업, 글로벌TOP 전략연구단 사업과 한국연구재단 신진연구자 지원사업, 중견연구자 지원사업으로 수행됐으며 2024년 7월, 저명한 국제 학술지 ‘네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications, IF 14.7)’에 게재됐다.